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我院张献明教授团队在化学顶级期刊《J. Am. Chem. Soc.》发表非线性光学材料的最新研究成果

发布日期:2023-10-14    作者:     来源:     点击:

近日,我院张献明教授团队在化学国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》(SCI一区IF=16.383)发表题为“Stereochemically Active Lone-Pair Containing Metal Substitution in Polar Axis toward a Giant Phase-Matchable Optical Nonlinear Silicate Crystal Li3(OH)PbSiO4”的论文。我院博士生杨元宇为第一作者,河北大学博士生肖岩为共同第一作者,张献明教授、陈义刚教授与河北大学张兵兵研究员为通讯作者,我校为第一单位。该研究得到国家自然科学基金(21971155和52072109)、山西浙大先进材料和化学工程研究院(2022SX-FR003)以及山西省1331工程的资助。

二次谐波(SHG)效应的非线性光学(NLO)晶体材料在激光频率转换、电光效应、纠缠光子对的产生等领域具有很高的应用价值。高激光转换效率的NLO材料不仅要求大的SHG效应,而且要求良好的光学相匹配。然而,由于晶体的微观结构难以控制,在一个晶体中同时实现多种相关性能的组合包括大的SHG效应、大的光学双折射以及宽的带隙是一项大的挑战。

张献明教授团队基于经典的层状硅钛钡石Ba2TiSi2O8结构中关键的Ti原子位于极性轴格位这一特点,采用高极性的孤对电子阳离子Pb取代Ti格位,实现了其相匹配能力和NLO效应的大幅提高,进而成功合成了Li3(OH)PbSiO4硅酸盐NLO晶体。

该材料具有以下优点:

(1) Li3(OH)PbSiO4由[PbSiO4]层构成,其中Pb原子的立体化学活性孤对电子沿着极性c轴完美排列。

(2) Li3(OH)PbSiO4克服了硅酸盐长期存在的非线性性能弱的问题,在已知硅酸盐中具有最大的双折射和最大的相匹配SHG效应。

(3) Li3(OH)PbSiO4具有良好的热稳定性,短的紫外吸收边、宽的光学带隙以及高的抗激光损伤阈值。

该研究不仅极大地促进了硅酸盐非线性光学材料的发展,而且为精准调控材料的结构和性能提供了可能。


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